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范德兰并不认为郑成功会前来攻打台湾，抵台不久便坚持要去攻打澳门，与大员方面官员爆发数次激烈争执。为此，大员评议会在1660年10月22日决议派遣使者前往厦门会见郑成功，一探虚实。11月下旬，使者带着覆信回到大员，郑成功在信中表示善意并否认即将攻台。但评议会根据种种迹象，判断郑成功攻台的危机并未解除。范德兰对此大为不满，次年（1661年）2月27日率领两艘船只，以及所有随行军官返回巴达维亚，若干船只被分头派往各地，只留下4艘船和不到600名没有军官率领的士兵，这时大员地区的总兵力为1500人。然而，此时郑成功已经蓄势待发。
1661年（永历十五年），郑成功率领众将士在金门“祭天”“礼地”“祭江”，举行隆重的誓师仪式。一切准备就绪，船舰将士集结于料罗湾，候风进发。郑军进入澎湖海面，狂风暴雨，突然袭来。在极端恶劣的气候条件下，郑成功传令大军连夜破浪前进。四月初一，郑军利用海水涨潮的机会由鹿耳门水道进入台江内海并于禾寮港（今台南市北区开元寺附近）登陆，意图先求取防御薄弱的普罗民遮城。
随后郑军在台江海域与荷兰军舰展开海战，击沉荷军舰赫克特号，取得台江内海控制权，并同时在北线尾地区击败荷兰陆军，以优势兵力包围普罗民遮城。不久，于四月初五即迫使普罗民遮城守军出降。在取得普罗民遮城做为据点之后，郑军随即由海、陆两面围困热兰遮城。由于考虑到两万大军的粮饷调度不易，郑成功并没有做持久战的打算，一开始即对热兰遮城施压，试图胁迫荷兰军队投降。
遭荷兰大员长官揆一拒绝其投降要求之后，郑成功一度下令强攻热兰遮城。由于强攻不下，加之大军粮食短缺，使得郑成功被迫改变策略，派出大部分的军队至南北各地屯田、征收钱粮，以解大军乏粮的燃眉之急，对热兰遮城改采长期包围的战略。
1661年（清顺治十八年，永历十五年）五月初五，郑成功改赤崁为“东都明京”，设承天府及天兴、万年二县。敌军守将描难丁战败投降。于是成功留部将杨朝栋守赤嵌楼，亲自率军乘胜进攻赤嵌城。然而揆一仍然企图据险顽抗，成功命令大军把赤嵌城严密包围起来，发炮向城里进攻。赤嵌城被围困了七个多月，敌军官兵死伤一千六百多人，最后荷军水源被郑军切断，揆一只好扯起白旗，宣告投降。
七月中旬，停泊于外海的荷兰援军遭遇强风侵袭，被迫离开大员海岸。八月中旬，荷、郑两军于台江内海展开激烈海战，郑军大获全胜，击沉一艘荷兰军舰，并夺取船只数艘，自此荷军丧失主动出击的能力，在十二月二十日向郑成功屈服。1662年荷兰驻台湾长官揆一签字投降，荷军交出了所有城堡、武器、物资，包括伤病员在内的约900名荷兰军民，最后由揆一率领，乘船撤离台湾。
至此，荷兰侵略者在台湾38年的殖民统治宣告结束，宝岛台湾又回到祖国的怀抱。
至于大员长官揆一则因为投降而受到审判，被软禁于班达群岛，直到1674年家人以荷盾将他赎回。1675年他出版《被遗误的台湾》一书为自己辩护。