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制了马六甲海峡，掌握了通往马来西亚海域与港口的钥匙。但还需要向香料群岛、产生财富的摩鹿加群岛探险。因此于1511年12月作一次侦察航行，到达班达岛后，带了一批香料于1512年回里斯本，次年随军攻打摩洛哥要塞阿萨莫尔，因受伤成终身跛脚。1514年回国后两次上奏国王要求晋级和增加年金，均被拒绝。
1517年麦哲伦偕同宇宙学者法菜罗去西班牙，放弃葡萄牙国籍，转为西班牙国王查理一世服务。1518年出任远征船队队长，前往为西班牙开辟新的通往摩鹿加的路线。麦哲伦自信能发现一条从大西洋通往南面的海的海峡。1519年9月20日船队启航，270名水手来自9个国家。9月26日到达特内里费岛，10月3日继续向巴西远航；曾在几内亚岸外停泊。11月29日航行到圣奥古斯丁角西南方27里格处。绕过卡布弗里乌之后， 12月13日，船队到达里约热内卢湾。次年3月到达圣朱利安港。
在镇压了西班牙船长们发起的叛乱后，1520年8月24日离开圣利安港，船队继续南下，10月21日绕过维尔京角时，在南纬52度50分处进入他们要找的海峡。到达淘峡西端，船队只剩下3条船。10月28日进入“南面的海”。回海域风平浪静，被称为“太平洋”。船员们忍受着饥饿的折磨，借助于秘鲁洋流的推动，在麦哲伦无情的决定下，进行横渡太平洋的伟大航行。
12月18日船队从智利海岸向西北航行，1521年1月24日才看见陆地，可能是土阿莫图群岛的普卡普卡。2月13日在西经158度处穿过赤道，3月6日在马里亚纳群岛中的关岛首次登陆，获得99天以来第一次弄到的新鲜食品。3月9日起航，向西南方向进发。后在今菲律宾群岛的马萨瓦登陆，为西班牙在太平洋找到第一个同盟者。在宿务岛，使地方统治者及其官员们皈依天主教。不到两个月之后，4月27日麦哲伦在麦克坦岛上与当地人作战时被杀。麦哲伦死后，只有两条船到达摩鹿加，而只有“维多利亚”号于1522年9月由埃尔卡诺指挥回到西班牙。生还者还有另外17名欧洲人和4名印第安人。埃尔卡诺从太平洋绕好望角回到大西洋，回到了西班牙……